近日，鄭州大學物理學院、中原之光實驗室李順方教授團隊在二維多鐵材料室溫催化研究方面取得重要進展，從物理科學視角闡明了二維多鐵材料多自由度調控的室溫催化機理，對于開發(fā)系列新型室溫、高效、單原子尺度催化劑提供了重要理論借鑒和新思路。

開發(fā)室溫環(huán)境條件下的高效催化劑是物理、化學、材料等交叉學科中的重要科學問題和工業(yè)生產中全世界共同面臨的重要挑戰(zhàn)。近年來蓬勃發(fā)展的二維多鐵性材料(Two-dimensional multiferroics, 2D-MFs)，由于其“單相多性”（一個材料相同時擁有鐵磁、鐵電、鐵彈性要素中的二者之上）的獨特物理性質和廣闊應用前景，使其在物理、材料以及微電子器件等交叉領域倍受關注。然而，2D-MFs在催化方面的潛在應用和微觀物理機制的相關研究尚屬空白。因此，在單原子尺度上深入研究多鐵性材料的表面活性和催化性能不僅對理解多鐵性材料在鐵電、自旋、晶格、軌道等多角度耦合的物理機制具有重要的科學價值，也對發(fā)展基于多鐵性材料的新型室溫高效催化劑提供了新的視角和平臺。

鄭州大學任曉燕、李順方等基于密度泛函理論的第一性原理計算研究方法，以二維室溫多鐵性材料Cr(h-fpyz)2(h-fpyz=half-fluoropyrazine) (同時具有反鐵電性和亞鐵磁性)為研究對象，以自旋三重態(tài)的O2激發(fā)和CO催化反應為例，系統(tǒng)研究其催化性能和相關物理機制。研究發(fā)現，二維多鐵性材料Cr(h-fpyz)2作為單原子催化劑能在室溫下高效催化CO氧化反應。反應勢壘僅為0.325eV，室溫下反應速率為3.47×106 s?1，相比其衍生物Cr (pyz)2單鐵性催化劑的反應速率增強6個數量級。對催化過程微觀物理機制的深入研究表明，二維多鐵性材料Cr(h-fpyz)2的室溫高效催化性能歸因于極化和自旋兩個自由度的協同效應：首先，在Cr (h-fpyz)2中，半氟化吡嗪環(huán)（h-fpyz）轉動對于催化反應具有顯著的開關效應，其靈活的配體旋轉增強了活性位點Cr原子和吸附O2分子之間的電荷轉移和自旋耦合，促進了自旋三重態(tài)的氧氣分子向激發(fā)態(tài)的自旋單重態(tài)轉變和活化。此外，由于多鐵性材料Cr(h-fpyz)2中Cr單原子活性位點周圍特殊的極化環(huán)境，O2分子吸附后誘導出比其在單鐵性衍生物Cr (pyz)2催化劑中顯著降低的局域電場，降低了CO極性分子與激發(fā)態(tài)的O2分子反應時所受的靜電排斥作用，從而導致其在室溫下具有高效催化性能。該工作表明二維多鐵性材料在催化劑領域具有廣闊的發(fā)展前景，對于開發(fā)系列新型高效室溫單原子尺度催化劑提供了新思路和重要理論指導。

研究成果以“Highly enhanced room-temperature single-atom catalysis of two-dimensional organic-inorganic multiferroics Cr(half-fluoropyrazine)2 for CO oxidation”為題發(fā)表于《Nature Communications》期刊上。論文的第一作者為碩士生張飛翔、王攀碩副研究員，通訊作者為任曉燕副教授和李順方教授，鄭州大學物理學院為第一單位和通訊單位。該工作得到了國家自然科學基金區(qū)域創(chuàng)新聯合基金重點項目、面上項目和青年基金項目等資助。

文章鏈接：

https://doi.org/10.1038/s41467-025-56863-1

二維多鐵材料對CO的室溫催化機制