日前,鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院張佳楠教授課題組在原子級(jí)非貴金屬催化劑方面取得新進(jìn)展。相關(guān)成果以“Regulating Fe-Spin State by Atomically Dispersed Mn-N in Fe-N-C Catalysts with High Oxygen Reduction Activity”為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊《Nature Communications》上,論文第一作者為材料科學(xué)與工程學(xué)院碩士研究生楊鴿鴿,通訊作者為材料科學(xué)與工程學(xué)院張佳楠教授和武漢理工大學(xué)木士春教授,鄭州大學(xué)為第一通訊單位。
近年來(lái),隨著化石燃料資源的日益枯竭,氫燃料電池和金屬空氣電池等可再生能源轉(zhuǎn)換設(shè)備受到重視。氧還原反應(yīng)(ORR)作為這些可再生能源轉(zhuǎn)換設(shè)備的核心反應(yīng)之一也受到了廣泛關(guān)注。研發(fā)出高效、穩(wěn)定、低成本的氧還原電催化劑在實(shí)際應(yīng)用方面具有重要意義。目前最有效的氧還原催化劑是鉑基貴金屬材料,但其較高的成本和極低的自然豐度極大地阻礙了氫燃料電池的商業(yè)化應(yīng)用。因此,發(fā)展非貴金屬氧還原電催化劑就迫在眉睫。非貴金屬材料中原子級(jí)分散的金屬-氮-碳催化劑在低成本、原子利用率高、化學(xué)性質(zhì)活躍、電子結(jié)構(gòu)可調(diào)等方面?zhèn)涫荜P(guān)注。近年來(lái),F(xiàn)e-N-C類型的催化劑在氫燃料電池應(yīng)用的氧還原反應(yīng)中大放異彩,盡管性能有了進(jìn)一步提高,但其真正機(jī)理仍存在爭(zhēng)議。針對(duì)這些問(wèn)題,張佳楠教授課題組通過(guò)固相高溫?zé)峤夥ê侠碓O(shè)計(jì)并合成出了雙金屬原子分散的Fe,Mn/NC催化劑。電催化測(cè)試表明在酸性和堿性介質(zhì)中均具有優(yōu)異的氧還原性能。該工作從電子自旋角度對(duì)催化機(jī)理進(jìn)行解釋,為Fe-N-C活性位上的氧還原過(guò)程帶來(lái)了新的見(jiàn)解,對(duì)金屬-氮-碳在燃料電池應(yīng)用方面做出了重大貢獻(xiàn),無(wú)疑引領(lǐng)了對(duì)高效低成本非貴金屬催化劑的探索。
該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、河南省高層次人才、河南省教育廳創(chuàng)新人才,鄭州大學(xué)青年科技創(chuàng)新專項(xiàng)基金等的支持。
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https://doi.org/10.1038/s41467-021-21919-5
https://www.nature.com/articles/s41467-021-21919-5